1705 - 1711 A magyarországi szövetkezett rendek fejedelme. 1704 - 1711 megválasztott erdélyi fejedelem.
Feleségével, Sarolta-Amália hesseni hercegnővel és két gyermekükkel Magyarországon telepedtek le. Érzékenyen érintette a lakosság nyomora, a felkelők pártjára állt. 1703. június 16-án az egész országot harcba hívta a Habsburg elnyomás ellen. Felmerült királlyá választásának terve, de a főnemesek összefogtak ellene, ekkor vezérlő fejedelemmé választották.
1711-ben Szatmáron Károlyi Sándor békét kötött a Habsburgokkal, ezután önkéntes száműzetésbe vonult. 1717-ben került Törökországba, Rodostóba. Itt élt kevés kísérőivel 1735-ben bekövetkezett haláláig.
Hamvait 1906-ban a Kassai dómban helyezték örök nyugalomra.
